导读
我院吴礼光教授/丛燕青教授团队李旭春副教授课题组于2024年10月在ENVIRONMENTAL SCIENCE & TECHNOLOGY(IF: 11.4)发表题为“ Insight into the Efficient Selective Reduction of Cr(VI) in Sulfite/UV Process under Near-Neutral Conditions: The Critical Role of In Situ-Generated Sulfite Radical”的研究性论文。ENVIRONMENTAL SCIENCE & TECHNOLOGY是自然指数期刊(Nature Index,包括Science、Nature、Cell及子刊在内的总共145种,https://www.nature.com/nature-index),也是我校A+++期刊。
原文链接:https://doiorg/10.1021/acs.est.4c01866
图文摘要
重金属污染是当前国际社会广泛关注的重要环境问题,威胁生态安全,影响公共健康。其中,重金属铬(Cr)广泛应用于电子电镀、金属加工、精细化工、医药合成等众多领域,通过直接或间接方式排放进入环境,引起环境风险。鉴于其高稳定性、毒理特性、生物富集性及良好流动性,水中Cr污染控制一直是地球化学、生态环境、公共健康等领域的重要主题。经过全球相关科学家几十年的努力,环境中Cr污染问题明显缓减,但是仍然面临复杂介质中,尤其是中碱性条件下,Cr处理效率偏低、能耗较高、药剂使用量大等问题,其根本原因是当前主要技术方法所依赖的高活性自由基在实际复杂水质中生成效率低、本底消耗大、有效利用率不高。当前的技术挑战是复杂水质中Cr(VI)的高效深度去除方法仍然缺乏,其关键科学问题是Cr的形态转化及控制。
本研究在课题组前期工作基础上(ES&T 2012, Water Res. 2014, Water Res. 2018, Water Res. 2018, ES&T 2019, Water Res. 2022),进一步从自由基生成转化与反应特性角度推进了相关探索,发现了具有高选择性的新型亚硫酸根自由基(SO3•–)对近中性水质中Cr(VI)具有很高还原活性(~5.3×106 M–1 s–1),揭示了该自由基的原位生成原理,通过模型方法量化解析了自由基的贡献,从而构建了基于S(IV)/UV的高级氧化/还原的除Cr(VI)新体系,为饮用水、工业废水等复杂水质中Cr(VI)及总Cr高效去除提供了新方法。
图文导读
图1. (a)Cr(VI)降解动力学,(b)pH影响,(c)S(IV)影响,(d)电子转移平衡分析
图2. (a)典型淬灭剂影响,(b)硝酸盐影响,(c)亚硝酸盐影响,(d)S2O62−生成规律
图3. Cr(VI)还原机理与去除路径
图4. (a)重要自由基作用规律,(b)实际水质中Cr(VI)降解规律,(c)自由基贡献分析
图5. 亚硫酸根自由基作用规律:(a)硝酸盐影响,(b)生成与转化规律
小结
本研究针对近中性条件下Cr(VI)难以去除的技术挑战,提出了基于新型亚硫酸根自由基(SO3•–)还原作用的新方法,利用该自由基的选择还原反应特性,研究了Cr(VI)的降解去除动力学,分析了典型因素的影响规律,揭示了SO3•–的生成与转化规律,提出了Cr(VI)的还原机理与去除路径,构建了混合动力学模型,量化解析了多种自由基在复杂水质中的作用规律,分析了能效关系,并提出了体系优化方法。本研究结果拓展了高级氧化/还原技术中自由基化学的相关理论,为水中重金属等稳定污染物的深度去除提供了新思路,同时也为硫素的地球化学循环及环境效应提供了新见解。
作者介绍
王子钰(第一作者):硕士研究生,主要研究水中重金属污染控制方法,主持了1项浙江省教育厅科研项目,以第一作者身份在Environmental Science & Technology、环境科学学报等期刊上发表相关学术论文2篇。
李旭春(通讯作者):副教授、硕士生导师,于哈尔滨工业大学获学士、硕士和博士学位。长期从事水质安全保障相关领域研究,当前聚焦水环境化学与水的深度处理技术研究方向。主持了国家自然科学基金、教育部博士点基金、江苏省自然科学基金、浙江省科技计划项目、浙江省自然科学基金等科研项目。在Environmental Science & Technology、Water Research等Nature Index期刊上发表论文25篇,其中第一/通讯7篇,SCI论文引用次数6600余次,H-Index 30;授权国家发明专利20余项。
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